以椎名高志所繪製的漫畫《楚楚可憐超能少女組》為原作，將其中超能力犯罪組織潘朵拉的首領兵部京介、加上新角色安迪日宮作為主角，演出與 2008 年時第一部《楚楚可憐超能少女組》中明亮氣氛完全相反，描寫那個充滿超能力者的世界上，屬於陰影部分的故事。
兵部京介，在第一部《楚楚可憐超能少女組》中，與主角們所屬的組織巴貝爾敵對，讓身為指揮官的皆本光一頭疼不以。超能力者們因為超能力而受到差別待遇，為了改變這種情況，兵部京介想要發起革命，因此被稱作是「史上最兇惡的超能力犯罪者」。
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兵部京介（CV：遊佐浩二）
超能力犯罪集團潘朵拉的首領，擁有多種能力、極為強力的超能力者，實際年齡超過80歲，常常開一些與外表不符的玩笑，加上對《楚楚可憐超能少女組》第一部中的三名主角有極大的興趣，因此被取了諸多如「蘿莉控」、「變態」、「老頭」等綽號。 |
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安迪日向（CV：諏訪部順一）
以雙瞳異色為特徵，擁有奇妙超能力特性，來歷不明的男子。為了某種目的而主動接觸兵部京介，並接受招攬進入潘朵拉…但京介似乎也知道一些內情…？ |
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夕霧（CV：東山奈央）
喜歡京介的超能力少女，常帶著一隻名為桃太郎（CV：釘宮理恵）的飛鼠，原本被關在「Deadrock」，直到京介將她救出。 |
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真木司郎（CV：落合弘治）
潘朵拉的幹部，外表粗獷，黑髮黑西裝，能將頭髮變化為觸手戰鬥甚至飛行。 |
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加納紅葉（CV：大原沙耶香）
潘朵拉的幹部，身材非常好的大姐姐，個性冷靜沉著，會使用瞬間移動與其應用技能、能發揮出怪力的「黃金手」。 |
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藤浦葉（CV：羽多野渉）
潘朵拉的幹部，被真木與紅葉當作小弟，能夠從口中發出振動波進行攻擊，並聽到遠方的聲音、或將聲音傳遞到遠方。 |
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皆本光一（CV：中村悠一）
在《楚楚可憐超能少女組》第一部中，擔任巴貝爾的現場指揮官，不是超能力者，但從學識、武術、射擊到料理都無所不能的完美男人。 |
在看來普通的市街上，兵部京介突然出現，並與軍隊展開戰鬥，在勝利後卻主動投降，並說出「我兵部京介可是有著國際超能力者人權保護法所規定的沉默權，以及校服著用權的。」這樣意味不明的台辭…於是，兵部京介就來到了專門為了超能力者而設制的監獄，「Deadrock」。
獄長：「你好像是那個叫潘朵拉的犯罪組織成員的樣子阿。
京介：「嗯，現在入會的話不用會費，而且還可以拿到這個呢（拿出吊飾）。
在那裡，他遇上了雙眼顏色相異的另一名男子，安迪日向，並對他產生興趣，而主動邀請他進入潘朵拉，於是兩人訂下了「如果能離開Deadrock，日向就加入潘朵拉」這樣的約定。兵部京介的目的，其實是要尋找一位名為「夕霧」的超能力少女，獄方則放出他們改造的超能力士兵與兵部京介展開激戰，同時安迪日向似乎也有著自己的目的……
京介在監獄中碰到日向，並且兩人一起友好的被關進懲戒室中。
為了救出被關在「Deadrock」中的奇妙超能力少女夕霧，京介與敵人展開激戰。
原作《楚楚可憐超能少女組》原本是以 30 歲的族群為客群，不過為了因應動畫化的要求改變風格，結果吸引了大量小學年齡的女性觀眾。而《楚楚可憐超能少女組 THE UNLIMITED -兵部京介- 》則與第一部明亮的風格完全相反，在更為激烈的戰鬥場景之外，故事描述也偏向陰暗面；另外主要角色方面，也針對女性客群作設計。如果說這是為了對應當年（2008）的小女孩長大了而作的改變，筆者只能說現在的小女生實在是成熟的太快了…（笑）
潘朵拉組織所擁有的破滅號郵輪，以及颱風級潛艇。
在《楚楚可憐超能少女組 THE UNLIMITED -兵部京介- 》官網的人物介紹中有出現第一部的指揮官皆本光一，但卻沒有看到第一部中的三名女主角明石薫、野上葵、以及三宮紫穂，也有觀眾推測，本作因為風格變化太大，因此不適合讓前作的主要角色登場。
另外，《楚楚可憐超能少女組 THE UNLIMITED -兵部京介- 》除了已經發行的專輯『兵部京介 vs 皆本光一 with 賢木修二 starring 遊佐浩二＋中村悠一＋谷山紀章「UNLIMITED ∞」』外，從 1 月 23 號開始，將每隔一週，連續發行包括 OP、ED、以及六張角色 CD 在內的 8 張 CD。
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